近日,北京理工大學前沿交叉科學院陳亞彬教授課題組在極端環(huán)境下金剛石的高壓制備方面取得重要研究進展,該工作系統(tǒng)揭示了納米碳前驅(qū)體在高溫高壓合成金剛石過程中的維度效應及其轉(zhuǎn)變機制。相關研究成果以題為“Dimensionality effect of nanocarbon precursors on diamond synthesis under extreme conditions”發(fā)表在國際知名學術期刊《Advanced Materials》上,論文第一作者為北京理工大學化學與化工學院碩士畢業(yè)生明嘉欣,通訊作者為北京理工大學陳亞彬教授和南京大學胡征教授。
眾所周知,金剛石以其獨特的物理化學性能,被廣泛應用于納電子學、光學和生物醫(yī)療等領域。自1955年F. Bundy等科學家首次實驗金剛石的人工合成以來,高溫高壓條件下金剛石的合成機理以及不同碳前驅(qū)體與金剛石產(chǎn)物間的轉(zhuǎn)化關系,一直是該研究領域的關鍵科學問題。陳亞彬教授課題組采用不同維度的納米碳材料為反應物,對比研究發(fā)現(xiàn),零維碳納米籠(CNCs)與一維碳納米管(CNTs)在高溫高壓下均經(jīng)歷結構坍塌、石墨化、非晶碳與納米金剛石團簇混合物,最終轉(zhuǎn)變?yōu)楦咂焚|(zhì)的立方金剛石。進一步繪制了詳細的壓力—溫度(P-T)相圖,直觀呈現(xiàn)了前驅(qū)體的幾何維度對金剛石相轉(zhuǎn)變的重要影響。如圖1所示,隨著前驅(qū)體維度的增大,其臨界溫度和臨界壓力逐漸增加。
圖1. 多種納米碳前驅(qū)物的壓力—溫度相圖及其結構轉(zhuǎn)化路徑。
基于高分辨透射電鏡和顯微拉曼光譜等表征手段,深入探究了不同極端條件下納米碳材料的微觀結構及其與壓力/溫度的依賴關系,如圖2所示。一維碳納米管和零維碳納米籠首先在高壓下發(fā)生結構坍縮,然后形成類石墨相;進一步地,隨著溫度進一步升高,類石墨相轉(zhuǎn)變?yōu)楹星度虢饎偸{米團簇的混合相。當達到臨界溫度時,最終轉(zhuǎn)化為立方金剛石相。此外,研究團隊通過微區(qū)熒光光譜測試發(fā)現(xiàn),所得立方金剛石產(chǎn)物中展現(xiàn)出了豐富的發(fā)光色心,如NV0、SiV0、SiV-等,這在量子加密、電磁信號探測等領域具有重要的應用前景。
圖2. 1D CNTs前驅(qū)體在不同壓力/溫度條件下的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物。
圖3. 極端環(huán)境下轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的光學性能表征。
該研究成果可為極端條件下碳納米材料向金剛石的轉(zhuǎn)變機制研究提供一定參考,對后續(xù)推動金剛石及其衍生材料的結構可控制備與應用具有重要意義。該工作第一完成單位為北京理工大學,并得到了南京大學、蘇州納米技術與納米仿生研究所、溫州大學等多個單位的鼎力合作幫助。
原文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202511137
附作者簡介:
陳亞彬,教授,博導,國家高層次青年人才。長期從事高壓高溫等極端環(huán)境下功能材料的多場耦合效應研究,發(fā)展金剛石對頂砧高壓高溫技術并探究功能材料在多物理場作用下的結構控制與動態(tài)調(diào)控。課題組儀器設備齊全,配備共聚焦顯微拉曼光譜、低溫強磁場系統(tǒng)、雙面激光加熱系統(tǒng)、電輸運測試平臺等。近年來主持承擔了自然科學科學基金委、XXX等項目多項;已發(fā)表SCI期刊論文60余篇,申請/授權發(fā)明專利10余項。
(來源:北京理工大學)